Author(s): Gonçalves, Sara Inês Carvalheiro Oliveira
Date: 2022
Persistent ID: http://hdl.handle.net/10773/36685
Origin: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Subject(s): Adsorção; Grafeno; Arsénio; Mercúrio; CoFe₂O₄; MnFe₂O₄; Modelação; Nanocompósito; Remoção
Em laboratório é comum trabalhar com soluções de um único contaminante, no entanto, no ambiente é comum a coexistência de contaminantes e a exposição Humana a misturas é inevitável. O arsénio (As) é um metalóide e contaminante omnipresente nos sistemas naturais. A exposição crônica ao As pode causar cancro, neuropatias, doenças broncopulmonares e cardiovasculares e aberrações cromossómicas. As diretrizes internacionais indicam como limite 10 μg L⁻¹ de As na água potável, mas em diferentes partes do mundo foram detetadas concentrações de As significativamente superiores a 50 μg L⁻¹. O mercúrio (Hg) é outro elemento químico que requer muita atenção devido à sua neurotoxicidade, volatilidade, persistência e bioacumulação nos organismos. Este elemento tem uma vida útil de 1 a 2 anos na atmosfera e pode ser transportado por longas distâncias, causando contaminação global. Assim, esforços têm sido feitos para desenvolver tecnologias para a remoção eficiente de As e Hg de locais contaminados. Neste trabalho usaram-se ferrites de cobalto e manganês e grafite esfoliada como percursores na síntese de nanocompósitos magnéticos à base de grafeno (NMG) por hidrólise oxidativa. Estes compostos foram depois caracterizados por DRX, FTIR e TEM. Foi ainda feita a caracterização magnética e química. Os nanocompósitos foram estudados como adsorventes para a remoção de As e Hg, em soluções unitárias e binárias. Avaliou-se o efeito do pH e da matriz em ensaios preliminares antes de avançar para os ensaios de adsorção. Os resultados revelaram que para ambos os NMG houve adsorção dos contaminantes mas com diferentes taxas de remoção. O NMG de cobalto removeu 90,4% de As a pH=7 e 49,5% de Hg a pH=6. Já com NMG de manganês, o pH ótimo para a remoção foi de 4, e a remoção de ambos os contaminantes rondou os 94%. Para os ensaios realizados em água da torneira houve um decréscimo da eficiência de remoção. Ainda assim, para o estudo cinético optou-se por utilizar esta matriz por se aproximar mais da realidade. Nos ensaios realizados, ambos os NMG em estudo removeram mais Hg do que As (o CoFe₂O₄@GE conseguiu uma remoção de 56% de Hg e 47% de As, e o MnFe₂O₄@GE 76% de Hg e 66% de As). Na modelação cinética dos dados experimentais, o melhor ajuste observou-se para os modelos de pseudo segunda ordem e de Elovich. Os materiais sintetizados mostram alguma apetência para a remoção de elementos potencialmente tóxicos (EPT) de águas, no entanto mais pesquisa necessita ser feita para os otimizar.
It is usual in the laboratory to work with single contaminant solutions, however, in the environment the coexistence of contaminants is common and the Human exposure to mixtures is inevitable. Arsenic (As) is a metalloid and ubiquitous contaminant of natural environments. Chronic As exposure can cause cancer, neuropathies, bronchopulmonary and cardiovascular diseases, and chromosomal aberrations. International guidelines of As in drinking water is set to 10 μg L⁻¹ but in different parts of the world, As concentrations significantly higher than 50 μg L⁻¹ have been detected. Mercury (Hg) is another chemical element that has received significant attention due to its neurotoxicity, volatility, persistence, and bioaccumulation in organisms. This element has a lifetime of 1–2 years in the atmosphere and can be transported over long distances causing global contamination. Thereby efforts have been made to develop pollution control technologies towards the efficient As and Hg removal from contaminated sites. In this study, cobalt and manganese spinel ferrites and exfoliated graphite were used as precursors in the synthesis of magnetic graphene-based nanocomposites (NMG) by oxidative hydrolysis. These nanocomposites were then characterized by XRD, FTIR and TEM. The magnetic and chemical characterization was also done. The NMG were investigated as adsorbents to remove mercury and arsenic from water, in unary and binary solutions. The effect of pH and matrix was evaluated in preliminary tests before the adsorption essays. The results revealed that there was contaminant adsorption for both NMG but at different removal rates. Cobalt NMG removed 90.4% of As at pH=7 and 49.5% of Hg at pH=6. With manganese NMG, the optimal pH for removal was 4, and the removal of both contaminants was around 94%. For the tests carried out in tap water there was a decrease in the removal efficiency. Even so, for the kinetic study this matrix was chosen because it’s closer to reality. In the preformed adsorption tests, both NMG removed more Hg than As (CoFe₂O₄@GE achieved a Hg removal of 56% and 47% of As, and MnFe₂O₄@GE 76% of Hg and 66% of As). In the kinetic modelling, the best fit for the data was observed for PSO and Elovich models. The synthesized materials show some potential for removing potentially toxic elements from water, however more research needs to be done to optimize them.
