Author(s): Calisto, Vânia Maria Amaro
Date: 2011
Persistent ID: http://hdl.handle.net/10773/7026
Origin: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Subject(s): Química; Medicamentos - Impacto ambiental; Poluição ambiental; Ecotoxicologia
Os fármacos são importantes contaminantes ambientais. Nas últimas duas décadas, o número de estudos sobre a ocorrência destes poluentes emergentes em matrizes ambientais aumentou significativamente. Esta ocorrência generalizada preocupa a comunidade científica devido a evidências que comprovam a sua capacidade de interferir nos ecossistemas, mesmo em concentrações muito baixas. No caso particular dos fármacos psiquiátricos é expectável que constituam um risco ecológico significativo. Para uma melhor compreensão do impacto real destes poluentes é essencial que se proceda a uma avaliação extensiva da sua persistência e destino em matrizes ambientais. Os estudos apresentados nesta tese pretendem contribuir para melhorar o conhecimento acerca da ocorrência, persistência e destino ambiental de fármacos psiquiátricos. Para este efeito, foram seleccionados, como objecto de estudo, dois grupos de fármacos: anti-epilépticos (carbamazepina) e fármacos com efeitos ansiolíticos e sedativos (as benzodiazepinas diazepam, oxazepam, lorazepam e alprazolam). A fotodegradação é o principal processo que afecta a persistência de poluentes orgânicos em ambientes aquáticos. Consequentemente, a persistência dos cinco fármacos seleccionados foi avaliada através de estudos de fotodegradação directa e indirecta, tendo em consideração a influência de parâmetros relevantes tais como pH, nível de oxigenação e matéria orgânica dissolvida. Os estudos de fotodegradação aqui descritos foram seguidos por cromatografia micelar electrocinética com a aplicação de um capilar com revestimento dinâmico. Adicionalmente, os fotoprodutos resultantes de fotodegradação directa foram identificados por espectrometria de massa. O estudo da carbamazepina no ambiente é particularmente relevante uma vez que esta foi proposta como um potencial marcador de poluição antropogénica. A sua ocorrência em água superficiais, de sub-solo e residuais foi investigada através da implementação de um ensaio imunológico (ELISA), optimizado para a aplicação a triagens ambientais e amostras com matrizes complexas. O destino deste fármaco na interface água/solo foi também investigado usando solos agrícolas submetidos a fertilizações de longo prazo; este estudo permitiu tirar conclusões acerca da contaminação de águas adjacentes por solos contaminados. O trabalho aqui descrito constitui uma abordagem multidisplinar à problemática da ocorrência de fármacos psiquiátricos no ambiente, contribuindo de forma relevante para esta área de estudo.
Pharmaceuticals are considered to be important environmental contaminants. During the last two decades, the number of studies reporting the occurrence of these emerging contaminants in a large variety of environmental matrices has undergone a dramatic increase. This widespread occurrence is raising awareness amongst the scientific community due to some evidence indicating their ability to interfere with ecosystems at extremely low concentrations. Psychiatric pharmaceuticals, in particular, are thought to impose significant ecological risks. A better understanding of the real impact of these pollutants implies a comprehensive evaluation of their persistence and fate in environmental matrices. The studies presented in this thesis aim at providing a significant contribution to increase the existing knowledge related to the occurrence, persistence and environmental fate of psychiatric pharmaceuticals. For this purpose, two groups of psychiatric pharmaceuticals were selected as object of study: anti-epileptics (carbamazepine) and pharmaceuticals with anxiolytic and sedative effects (the benzodiazepines diazepam, oxazepam, lorazepam and alprazolam). Photodegradation is considered to be the main process affecting the persistence of organic pollutants in aquatic environments. Consequently, the persistence of the five selected psychiatric pharmaceuticals was evaluated by performing direct and indirect photodegradation studies and considering the influence of some relevant parameters such as pH, oxygenation level and dissolved organic matter. The photodegradation studies hereby reported were followed by a newly developed micellar electrokinetic chromatography method, using a dynamically coated capillary. In addition, the photoproducts generated under direct photodegradation were identified by mass spectrometry. The study of carbamazepine in the environment is particularly relevant as this compound has been recently proposed as a possible marker of anthropogenic pollution. The occurrence of carbamazepine in surface, ground and wastewaters was investigated through the implementation of an immunoassay (ELISA), optimized to perform high throughput environmental screenings in complex matrices. Moreover, the fate of this pharmaceutical at the water/soil interface was studied using agricultural soils submitted to different long-term amendments, allowing for some conclusions on the possible contamination of adjacent water resources by contaminated soils. The work here presented constitutes a multidisciplinary approach to the environmental occurrence of psychiatric pharmaceuticals and gives a fair contribution to this area of concern.
