Autor(es): Lopes, Jéssica Paula Marim
Data: 2020
Identificador Persistente: http://hdl.handle.net/10198/22879
Origem: Biblioteca Digital do IPB
Assunto(s): Valorização; Resíduos sólidos plásticos; Catalisador; Deposição química em fase vapor; Nanoestruturas de carbono
Em Portugal, a percentagem correspondente a resíduos sólidos plásticos (RSP) enviados para aterros (35%) é superior ao valor médio praticado nos demais países europeus. Esse fato, combinado com a baixa degradabilidade dos resíduos plásticos, destaca a necessidade de novas estratégias para reduzir o descarte de RSP e alcançar os objetivos da Diretiva 2008/98-CE e PNRS-12305/2010. Uma alternativa é a valorização dos RSP em materiais nanoestruturados de base de carbono (NMCs), como nanotubos de carbono (CNTs). Este processo requer duas etapas: 1) ocorre a quebra dos RSP em compostos orgânicos voláteis (COV), seguindo-se uma etapa de deposição química em fase vapor (CVD) dos COV sobre um substrato metálico, usado como catalisador para o crescimento de NMCs. A deposição química catalítica em fase vapor (CCVD) permite realizar o controlo do tamanho das nanoestruturas de carbono formadas, com o uso de catalisadores adequados ao processo. Na literatura existem diferentes tipos de metais de transição usados como fase catalítica ativa (Ni, Fe e Co) e outras estruturas usadas como suportes, como zeólitos, alumina (Al2O3) e sílica. Neste trabalho foram sintetizados 8 catalisadores utilizando o método de impregnação húmida (IU) e/ou co-precipitação (CO), seguidos de calcinação a 800 ° C por 3 h: Ni/Al2O3(IU), Ni-Fe/Al2O3(IU), Ni-Fe/Al2O3(CO), Ni-Fe-Al(CO), Ni/HMFI-90(IU), Ni-Fe/HMFI-90(IU), Ni/HBeta-150(IU) e Ni-Fe/H-Beta-150(IU). Os catalisadores foram caracterizados por análise de FTIR e DRX, a fim de identificar estruturas. A formação de óxidos mistos de metais, chamados espinélios, promoveu a estabilização da atividade catalítica, proporcionando rendimentos maiores que 80% para todos os catalisadores sintetizados. Para o mesmo tipo de catalisador (Ni-Fe/Al2O3), sintetizado pelos diferentes métodos, a impregnação húmida apresentou rendimento de 86% enquanto a co-precipitação apresentou rendimento de 83%. A impregnação húmida também apresentou menor número de etapas para operacionalização e menor gasto de insumos, sendo elencada como o método mais viável. Os catalisadores com suporte de zeólitos apresentaram rendimentos superiores a 88% o que configura que possuem estruturas seletivas para as partículas metálicas depositadas. Os NMCs foram obtidos por pirólise térmica do polietileno de baixa densidade (PEBD) com posterior deposição dos COV sobre o respectivo catalisador, excetuando o NMC-Ni/HMFI-90(IU)+Ni/Al2O3(IU) obtido via pirólise catalítica do PEBD com Ni/HMFI-90(IU). Esse NMC apresentou massa residual de 61%, dado pela análise de TGA. O alto valor de impurezas é justificada pela formação de coque e obstrução dos poros do catalisador durante o processo de pirólise catalítica, a qual foi mal sucedida devido a conformação do forno. Os espectros de FTIR para todos os NMCs identificaram bandas para o carbono a 872 cm-1, que caracteriza ligações C-H. O NMC-Ni-Fe-Al(CO) revelou uma massa residual de 12%, o que demonstra baixa estabilidade química das estruturas formadas, fato que justifica bandas de FTIR de baixa intensidade. As imagens da Microscopia Eletrônica de Varrimento (SEM) evidenciaram estruturas tubulares nanométricas, o que demonstra que os catalisadores sintetizados foram constituídos por partículas nanométricas. Contudo, apenas com a análise de SEM não foi possível garantir se as estruturas produzidas são CNTs ou nanofibras (NFCs), o diâmetro médio dos tubos sugere que seja uma mistura de ambas as estruturas.
