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Microfabricação de transístores de efeito de campo de grafeno para aplicações em biossensores

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Resumo:O objetivo desta tese é produzir e caracterizar dispositivos de grafeno em larga escala, abrindo caminho a uma possível industrialização futura. Foram fabricados dois tipos de dispositivos: transístores de estado sólido, com um filme fino dielétrico como contato elétrico da porta, GFET (Graphene Field Effect Transistors) e de porta líquida, usando uma solução eletrolítica como dielétrico da porta, EGFET (Electrolyte Gated Field Effect Transistor). Todos os dispositivos estudados baseiam-se numa monocamada de carbono, arranjada numa estrutura de favo-de-mel com um átomo de espessura, denominada de grafeno. Toda a fabricação foi desenvolvida num ambiente de sala limpa (cleanroom), no Laboratório Ibérico Internacional de Nanotecnologia, em Braga, Portugal (International Iberian Nanotechnology Laboratory – INL). Foi estudada a deposição do grafeno em reatores de parede fria e de parede quente. No reator de parede fria, aqueceram-se os substratos sobre um prato de grafite a ~950 ºC, e, no reator de parede quente, alcançaram-se temperaturas de 1080 ºC durante a deposição. Os resultados, quanto à qualidade estrutural e eletrónica do grafeno, provaram ser superiores no reator de parede quente. A qualidade do processo de produção de dispositivos de grafeno depende também criticamente do processo de transferência do grafeno do substrato catalisador para o substrato final. Daí a atenção dada ao estudo deste processo nesta tese. No ambiente de sala limpa, otimizou-se a transferência do grafeno por dissolução do cobre para alcançar conformidade elevada na cobertura de grafeno em áreas de 15 × 15 cm2, com o intuito de direcionar a fabricação de dispositivos de grafeno para níveis industriais. O grafeno depositado e transferido nesta tese tem uma relação de picos na espetroscopia Raman máxima de I2D/IG = ~2 e mínima de ID/IG = 0.05, valores típicos do grafeno monocamada. Estudou-se a transferência por eletrólise para obter reutilização do substrato catalisador de cobre para deposição do grafeno. Ensaios de qualidade do grafeno depositado, transferido para substratos de óxido de silício e litograficamente estruturado na forma de transístores de efeito de campo, consistiram na medição das mobilidades eletrónicas entre os contactos do dreno e da fonte, moduladas pelo campo elétrico aplicado no contacto da porta. Em transístores de porta sólida fabricados pelo processo padrão estabelecido na fabricação dos GFET, a mobilidade eletrónica medida foi de µh = 1921 cm2/Vs e de µe = 1608 cm2/Vs, para buracos e eletrões, respetivamente, em transístores com resistência de folha de ~1 kΩ. Tendo como alvo os dispositivos biossensores, fabricou-se transístores de porta líquida (EGFET) com o elétrodo recuado para o contato da porta fabricado no plano do substrato, tendo-se medido mobilidades eletrónicas de µh = 1833 cm2/Vs e de µe = 1843 cm2/Vs. Para análise dos dispositivos com porta eletrolítica fez-se uso de um modelo de transporte ressonante de impurezas no grafeno, para calcular a capacitância da EDL (Electric Double Layer) que forma o contato dielétrico da porta. A primeira análise biossensora foi dirigida à deteção da microcistina, onde foi detetada uma concentração mínima de [C]min = 5 µg/mL. No âmbito da saúde, realizou-se a deteção de um marcador da transformação hemorrágica da isquemia cerebral, a neuroserpina com EGFET (ImunoFET) encontrando-se [C]min = 10 pg/mL. Para outro marcador da isquemia cerebral fez-se deteção do MMP-9 com [C]min = 100 pg/mL. No âmbito de deteção de DNA, o limite de deteção dos sensores de transístor de grafeno alcançou valores bem para além do estado da arte de [C]min = 1 aM, com discriminação de SNP, Polimorfismo de nucleotídeo único (Single nucleotide polymorphism) e com uma sensibilidade de 24 mV/dec.
Autores principais:Junior, George Luiz Machado
Assunto:Engenharia e Tecnologia::Engenharia dos Materiais
Ano:2018
País:Portugal
Tipo de documento:tese de doutoramento
Tipo de acesso:acesso aberto
Instituição associada:Universidade do Minho
Idioma:português
Origem:RepositóriUM - Universidade do Minho
Descrição
Resumo:O objetivo desta tese é produzir e caracterizar dispositivos de grafeno em larga escala, abrindo caminho a uma possível industrialização futura. Foram fabricados dois tipos de dispositivos: transístores de estado sólido, com um filme fino dielétrico como contato elétrico da porta, GFET (Graphene Field Effect Transistors) e de porta líquida, usando uma solução eletrolítica como dielétrico da porta, EGFET (Electrolyte Gated Field Effect Transistor). Todos os dispositivos estudados baseiam-se numa monocamada de carbono, arranjada numa estrutura de favo-de-mel com um átomo de espessura, denominada de grafeno. Toda a fabricação foi desenvolvida num ambiente de sala limpa (cleanroom), no Laboratório Ibérico Internacional de Nanotecnologia, em Braga, Portugal (International Iberian Nanotechnology Laboratory – INL). Foi estudada a deposição do grafeno em reatores de parede fria e de parede quente. No reator de parede fria, aqueceram-se os substratos sobre um prato de grafite a ~950 ºC, e, no reator de parede quente, alcançaram-se temperaturas de 1080 ºC durante a deposição. Os resultados, quanto à qualidade estrutural e eletrónica do grafeno, provaram ser superiores no reator de parede quente. A qualidade do processo de produção de dispositivos de grafeno depende também criticamente do processo de transferência do grafeno do substrato catalisador para o substrato final. Daí a atenção dada ao estudo deste processo nesta tese. No ambiente de sala limpa, otimizou-se a transferência do grafeno por dissolução do cobre para alcançar conformidade elevada na cobertura de grafeno em áreas de 15 × 15 cm2, com o intuito de direcionar a fabricação de dispositivos de grafeno para níveis industriais. O grafeno depositado e transferido nesta tese tem uma relação de picos na espetroscopia Raman máxima de I2D/IG = ~2 e mínima de ID/IG = 0.05, valores típicos do grafeno monocamada. Estudou-se a transferência por eletrólise para obter reutilização do substrato catalisador de cobre para deposição do grafeno. Ensaios de qualidade do grafeno depositado, transferido para substratos de óxido de silício e litograficamente estruturado na forma de transístores de efeito de campo, consistiram na medição das mobilidades eletrónicas entre os contactos do dreno e da fonte, moduladas pelo campo elétrico aplicado no contacto da porta. Em transístores de porta sólida fabricados pelo processo padrão estabelecido na fabricação dos GFET, a mobilidade eletrónica medida foi de µh = 1921 cm2/Vs e de µe = 1608 cm2/Vs, para buracos e eletrões, respetivamente, em transístores com resistência de folha de ~1 kΩ. Tendo como alvo os dispositivos biossensores, fabricou-se transístores de porta líquida (EGFET) com o elétrodo recuado para o contato da porta fabricado no plano do substrato, tendo-se medido mobilidades eletrónicas de µh = 1833 cm2/Vs e de µe = 1843 cm2/Vs. Para análise dos dispositivos com porta eletrolítica fez-se uso de um modelo de transporte ressonante de impurezas no grafeno, para calcular a capacitância da EDL (Electric Double Layer) que forma o contato dielétrico da porta. A primeira análise biossensora foi dirigida à deteção da microcistina, onde foi detetada uma concentração mínima de [C]min = 5 µg/mL. No âmbito da saúde, realizou-se a deteção de um marcador da transformação hemorrágica da isquemia cerebral, a neuroserpina com EGFET (ImunoFET) encontrando-se [C]min = 10 pg/mL. Para outro marcador da isquemia cerebral fez-se deteção do MMP-9 com [C]min = 100 pg/mL. No âmbito de deteção de DNA, o limite de deteção dos sensores de transístor de grafeno alcançou valores bem para além do estado da arte de [C]min = 1 aM, com discriminação de SNP, Polimorfismo de nucleotídeo único (Single nucleotide polymorphism) e com uma sensibilidade de 24 mV/dec.