Publicação
Estudo estrutural de Nanocristais de Si1-xGex embebidos em matrizes dieléctricas
| Resumo: | Neste trabalho, apresenta-se um estudo da produção de nanocristais (NCs) e o estudo das propriedades estruturais de semicondutores imersos em matrizes dieléctricas . Os NCs foram produzidos pela técnica de pulverização catódica por rádio-frequência, posteriormente, foram sujeitos a tratamentos térmicos em diferentes atmosferas e temperaturas. Estudámos as condições que levam à formação de NCs dispersos de forma homogénea na matriz, de tamanho uniforme, elevada densidade e boa cristalinidade, e a ordem na posição dos NCs nas diferentes matrizes. As amostras com NCs embebidos em matrizes dieléctricas foram caracterizados pelas técnicas de difracção de raios-X (XRD), difusão de raios-X de incidência rasante (GISAXS), espectroscopia Raman, microscopia de transmissão electrónica de alta resolução (HRTEM) e espectrometria de Retrodifusão de Rutherford (RBS). O tamanho dos NCs, distribuição de tamanhos e arranjo espacial foram investigados a partir de medidas GISAXS e TEM, enquanto o acesso à composição química dos NCs e à sua estrutura cristalina foi obtido por medidas Raman, HRTEM e difracção de raios - X. Os resultados demonstram que o tamanho médio e a composição química dos NCs são fortemente sensíveis aos parâmetros de deposição e tratamentos térmicos utilizados. Verifica-se que, em amostras com NCs de Ge de tamanhos grandes em matriz de Al2O3 podem ficar sujeitos a tensões de compressão. Atribuímos este efeito à existência da matriz de Al2O3, que em certas condições pode cristalizar e induzir tensões nos cristais durante o processo de aquecimento/arrefecimento. Em alguns casos, durante o tratamento térmico o Ge oxida e forma-se GeOx, que sendo volátil desaparece do filme. Assim, a rede ordenada, previamente formada, dá origem a uma rede de espaços vazios de tamanho nanométrico. Relativamente ao sistema Si1−xGex, observa-se a formação de NCs com diferentes fracções de Ge (0 < x ≤ 1), de tamanho pequeno, com uma estreita distribuição de tamanhos e bem distribuídos na matriz de SiO2. Neste estudo, é apresentado a variação da frequência Raman dos modos vibracionais Ge-Ge e Si-Ge, em função da composição da liga. Foram produzidas estruturas de multicamadas de SiO2/Si1−xGex+SiO2/SiO2, as quais foram submetidas a tratamentos térmicos a temperaturas entre 700 oC a 1000 oC. Verificamos que, para temperaturas maiores que 700 oC, a estrutura de multicamadas é destruída pela difusão dos átomos de Ge. Para temperaturas de 700 oC, os NCs formados apresentam estrutura cristalina de boa qualidade. É efectuada uma comparação da ordem e do arranjo espacial dos NCs formados nas diferentes matrizes a partir dos resultados de medidas GISAXS. Observa-se a formação espontânea de nanopartículas de Ge ordenadas regularmente. Até agora, estas estruturas foram observadas e explicadas satisfatoriamente apenas em sistemas crescidos em matrizes cristalinas. Os resultados aqui apresentados mostram a possibilidade de formação em matrizes amorfas, com QDs de Ge auto-organizados numa rede de tridimensional do tipo BCt. Os fenómenos observados são explicados por modelo simplificado de Monte-Carlo. Os resultados mostram, também, a influência da correlação espacial nas propriedades físicas das nanopartículas formadas, tais como as suas dimensões e propriedades de comportamento colectivo resultante de um arranjo regular espacial dos QDs. |
|---|---|
| Autores principais: | Pinto, S. R. C. |
| Ano: | 2010 |
| País: | Portugal |
| Tipo de documento: | tese de doutoramento |
| Tipo de acesso: | acesso restrito |
| Instituição associada: | Universidade do Minho |
| Idioma: | português |
| Origem: | RepositóriUM - Universidade do Minho |
| Resumo: | Neste trabalho, apresenta-se um estudo da produção de nanocristais (NCs) e o estudo das propriedades estruturais de semicondutores imersos em matrizes dieléctricas . Os NCs foram produzidos pela técnica de pulverização catódica por rádio-frequência, posteriormente, foram sujeitos a tratamentos térmicos em diferentes atmosferas e temperaturas. Estudámos as condições que levam à formação de NCs dispersos de forma homogénea na matriz, de tamanho uniforme, elevada densidade e boa cristalinidade, e a ordem na posição dos NCs nas diferentes matrizes. As amostras com NCs embebidos em matrizes dieléctricas foram caracterizados pelas técnicas de difracção de raios-X (XRD), difusão de raios-X de incidência rasante (GISAXS), espectroscopia Raman, microscopia de transmissão electrónica de alta resolução (HRTEM) e espectrometria de Retrodifusão de Rutherford (RBS). O tamanho dos NCs, distribuição de tamanhos e arranjo espacial foram investigados a partir de medidas GISAXS e TEM, enquanto o acesso à composição química dos NCs e à sua estrutura cristalina foi obtido por medidas Raman, HRTEM e difracção de raios - X. Os resultados demonstram que o tamanho médio e a composição química dos NCs são fortemente sensíveis aos parâmetros de deposição e tratamentos térmicos utilizados. Verifica-se que, em amostras com NCs de Ge de tamanhos grandes em matriz de Al2O3 podem ficar sujeitos a tensões de compressão. Atribuímos este efeito à existência da matriz de Al2O3, que em certas condições pode cristalizar e induzir tensões nos cristais durante o processo de aquecimento/arrefecimento. Em alguns casos, durante o tratamento térmico o Ge oxida e forma-se GeOx, que sendo volátil desaparece do filme. Assim, a rede ordenada, previamente formada, dá origem a uma rede de espaços vazios de tamanho nanométrico. Relativamente ao sistema Si1−xGex, observa-se a formação de NCs com diferentes fracções de Ge (0 < x ≤ 1), de tamanho pequeno, com uma estreita distribuição de tamanhos e bem distribuídos na matriz de SiO2. Neste estudo, é apresentado a variação da frequência Raman dos modos vibracionais Ge-Ge e Si-Ge, em função da composição da liga. Foram produzidas estruturas de multicamadas de SiO2/Si1−xGex+SiO2/SiO2, as quais foram submetidas a tratamentos térmicos a temperaturas entre 700 oC a 1000 oC. Verificamos que, para temperaturas maiores que 700 oC, a estrutura de multicamadas é destruída pela difusão dos átomos de Ge. Para temperaturas de 700 oC, os NCs formados apresentam estrutura cristalina de boa qualidade. É efectuada uma comparação da ordem e do arranjo espacial dos NCs formados nas diferentes matrizes a partir dos resultados de medidas GISAXS. Observa-se a formação espontânea de nanopartículas de Ge ordenadas regularmente. Até agora, estas estruturas foram observadas e explicadas satisfatoriamente apenas em sistemas crescidos em matrizes cristalinas. Os resultados aqui apresentados mostram a possibilidade de formação em matrizes amorfas, com QDs de Ge auto-organizados numa rede de tridimensional do tipo BCt. Os fenómenos observados são explicados por modelo simplificado de Monte-Carlo. Os resultados mostram, também, a influência da correlação espacial nas propriedades físicas das nanopartículas formadas, tais como as suas dimensões e propriedades de comportamento colectivo resultante de um arranjo regular espacial dos QDs. |
|---|