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Otimização de separação de ácidos biliares por HPLC acoplada a MS/MS

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Resumo:Os ácidos biliares (AB) são compostos essenciais para vários processos fisiológicos e são produtos derivados do colesterol, após a metabolização hepática, que originam AB livres e AB conjugados, como é o caso dos glicoconjugados e tauroconjugados. Alguns dos processos biológicos em que os AB estão envolvidos são a homeostasia lipídica, sinalização celular e regulação dos níveis de glicémia. Adicionalmente, são cada vez mais importantes para o diagnóstico e prognóstico de complicações associadas a transplantes hepáticos. Usando como referência o trabalho anteriormente realizado pelo Professor Doutor Humberto E. Ferreira no âmbito dos AB, estudou-se a separação dos AB conjugados com taurina e glicina, por HPLC-MS/MS, com a utilização de uma mistura de solventes de fase móvel básicos, com uma fase orgânica (isopropanol e acetonitrilo) e uma fase aquosa (acetato de amónio e água), de forma a potenciar a ionização das moléculas em eletrospray, o que consequentemente aumenta o sinal registado pelo MS/MS. Para além disso, a ordem de eluição dos AB conjugados passa a ser ditada pelo número de grupos hidroxilo que o AB possuir. Através do software JMP, foi feita a otimização da composição da fase móvel, tendo por base Response Surface Models (RSM), que se baseiam em equações quadráticas a quatro incógnitas (cada uma respetiva a um componente do solvente), de forma a determinar a melhor composição da fase móvel, que garanta uma boa separação e eluição dos AB. O JMP permite ainda realizar Design Of Experiments (DoE) com recurso ao I-optimal design, de forma a minimizar o número de experiências necessárias à otimização da fase móvel. Baseando-se no trabalho previamente realizado, foi estudada uma nova composição da fase móvel, aplicadas a uma nova coluna C18 fase reversa, que contém os vários solventes em estudo e que permite otimizar o processo de eluição e separação dos AB, nomeadamente ao avaliar a diferença dos tempos de retenção de compostos di-hidroxilados que contenham o mesmo tipo de molécula conjugada. A otimização da fase móvel permite uma maior tolerância a alterações durante a eluição, sem comprometer a separação dos compostos, o que contribui para a robustez do método.
Autores principais:Fernandes, Maria Beatriz Forja Paz Pedro
Assunto:Ácidos e sais biliares HPLC-MS/MS RSM I-Optimal Design DoE Mestrado Integrado - 2023
Ano:2023
País:Portugal
Tipo de documento:dissertação de mestrado
Tipo de acesso:acesso aberto
Instituição associada:Universidade de Lisboa
Idioma:português
Origem:Repositório da Universidade de Lisboa
Descrição
Resumo:Os ácidos biliares (AB) são compostos essenciais para vários processos fisiológicos e são produtos derivados do colesterol, após a metabolização hepática, que originam AB livres e AB conjugados, como é o caso dos glicoconjugados e tauroconjugados. Alguns dos processos biológicos em que os AB estão envolvidos são a homeostasia lipídica, sinalização celular e regulação dos níveis de glicémia. Adicionalmente, são cada vez mais importantes para o diagnóstico e prognóstico de complicações associadas a transplantes hepáticos. Usando como referência o trabalho anteriormente realizado pelo Professor Doutor Humberto E. Ferreira no âmbito dos AB, estudou-se a separação dos AB conjugados com taurina e glicina, por HPLC-MS/MS, com a utilização de uma mistura de solventes de fase móvel básicos, com uma fase orgânica (isopropanol e acetonitrilo) e uma fase aquosa (acetato de amónio e água), de forma a potenciar a ionização das moléculas em eletrospray, o que consequentemente aumenta o sinal registado pelo MS/MS. Para além disso, a ordem de eluição dos AB conjugados passa a ser ditada pelo número de grupos hidroxilo que o AB possuir. Através do software JMP, foi feita a otimização da composição da fase móvel, tendo por base Response Surface Models (RSM), que se baseiam em equações quadráticas a quatro incógnitas (cada uma respetiva a um componente do solvente), de forma a determinar a melhor composição da fase móvel, que garanta uma boa separação e eluição dos AB. O JMP permite ainda realizar Design Of Experiments (DoE) com recurso ao I-optimal design, de forma a minimizar o número de experiências necessárias à otimização da fase móvel. Baseando-se no trabalho previamente realizado, foi estudada uma nova composição da fase móvel, aplicadas a uma nova coluna C18 fase reversa, que contém os vários solventes em estudo e que permite otimizar o processo de eluição e separação dos AB, nomeadamente ao avaliar a diferença dos tempos de retenção de compostos di-hidroxilados que contenham o mesmo tipo de molécula conjugada. A otimização da fase móvel permite uma maior tolerância a alterações durante a eluição, sem comprometer a separação dos compostos, o que contribui para a robustez do método.